🤝 共同合作論文

Elucidating the synergistic behavior of plasma-surface interaction via air tornado-type atmospheric pressure plasma on graphite felt for vanadium redox flow batteries

使用空氣旋渦型大氣壓等離子體處理石墨氈以提升釩氧化還原流電池效能之研究

Applied Surface Science, 695 (2025) 162874 | DOI: 10.1016/j.apsusc.2025.162874

作者：Song-Yu Chen, Yu-Lin Kuo, Chen-Hao Wang, Tai-Chin Chiang

📄 英文摘要

The electrochemical performance of graphite felt (GF) electrodes in vanadium redox flow batteries (VRFB) is often limited by poor wettability and low reaction activity. This study explores the feasibility of using compressed dry air in a tornado-type atmospheric pressure plasma jet (APPJ) for GF surface treatment. Wettability was assessed via water contact angle measurements, while plasma-surface interactions were analyzed using optical emission spectroscopy (OES) and gas detection. Structural and chemical modifications were characterized by Raman spectroscopy, scanning electron microscopy (SEM), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and electrochemical performance was evaluated through impedance measurements, cyclic voltammetry (CV), and single cell tests. At 550 W plasma power, GF's charge transfer resistance (Rct) is 3.94 Ω, while oxidation and reduction current densities reached 68.62 mA/cm² and −49.44 mA/cm², respectively. Single-cell test at 80 mA/cm² exhibited stable performance with no degradation, and the feasibility of scaling up this technology for commercial applications was demonstrated. These findings highlight the potential of air-based APPJ treatment as a scalable and effective method for enhancing GF electrode performance in VRFB.

📄 中文摘要

石墨氈（GF）電極在釩氧化還原流電池（VRFB）中的電化學效能常受限於其較差的潤濕性與低反應活性。本研究探討以壓縮乾燥空氣作為旋渦型大氣壓等離子體噴射（APPJ）的工作氣體，對石墨氈進行表面改質之可行性。潤濕性透過水接觸角測量評估，等離子體與表面間的交互作用則以發射光譜（OES）與氣體檢測進行分析。結構與化學改質以拉曼光譜、掃描電子顯微鏡（SEM）及 X 光光電子能譜（XPS）進行表徵，電化學效能則透過阻抗測量、循環伏安法（CV）及單電池測試進行評估。在 550 W 等離子功率下，石墨氈的電荷轉移電阻（Rct）降至 3.94 Ω，氧化與還原電流密度分別達到 68.62 mA/cm² 及 −49.44 mA/cm²。在 80 mA/cm² 電流密度下進行的單電池測試展現穩定效能且無衰減，並驗證了此技術规模化商業應用之可行性。本研究揭示了空氣式 APPJ 處理作為一種可擴展且有效之方法，在提升 VRFB 石墨氈電化學效能方面的巨大潛力。

🔬 五項核心重要發現

等離子表面改質顯著降低電荷轉移電阻： 在 550 W 空氣 APPJ 處理後，石墨氈的 Rct 從原始的 217.4 Ω 大幅下降至 3.94 Ω，氧化與還原峰電流密度分別提升至 68.62 mA/cm² 與 −49.44 mA/cm²，電化學可逆性（I_pa/I_pc ≈ 0.72）接近理想值。

親水性轉變與含氧官能團增加： XPS 分析顯示氧含量從 0.9% 大幅提升至 13.9%，C-O、C=O、O-H 等含氧官能團顯著增加，使石墨氈表面從疏水性轉變為超親水性，間接證實了 OES 光譜中 309 nm 處 OH 峰的生成。

表面缺陷與微結構調控： SEM 影像顯示 500–550 W 處理可均勻粗糙化石墨氈表面，而 600 W 則導致過度刻蝕與纖維斷裂；拉曼光譜 ID/IG 比值從 0.44（原始）提升至 0.92（550 W），顯示表面缺陷密度與活性位點增加。

單電池效能全面提升： 在 40–100 mA/cm² 各電流密度下，550 W 等離子處理石墨氈之電壓效率（VE）與能源效率（EE）均顯著高於原始石墨氈；50 次循環後處理組 EE 維持約 68–70%，原始組則降至約 62%。

规模化應用可行性驗證： 使用 40 cm × 40 cm 大面積石墨氈（經 550 W APPJ 處理後裁切成 5 cm × 5 cm）進行 100 次循環測試，處理組展現零衰減，而原始組在 60 次循環後效率明顯衰退，證實了空氣 APPJ 技術的商业化潛力。

📊 關鍵圖表